Caractérisation, microsolvatation et réactivité de précurseurs d'aérosols par spectroscopie microonde, infrarouge et calculs quantiques

Abstract

Les composés organiques volatils (COV), en particulier les composés aromatiques polycycliques (CAP) et leurs dérivés, sont des molécules émises dans l'atmosphère par diverses activités humaines, notamment lors de processus de combustion incomplète et de réactions secondaires impliquant les CAP. Certains COV sont connus comme étant des précurseurs d'aérosols organiques secondaires (SOA).Les aérosols ont suscité un intérêt croissant au cours des dernières décennies en raison de leur impact sur le climat et la santé humaine. Ils peuvent altérer les propriétés physico-chimiques de l'atmosphère, avoir des effets néfastes sur la santé humaine en plus de contribuer aux changements climatiques. De plus, des facteurs tels que l'humidité et la nature des précurseurs influencent la production des SOA. La présence abondante de l'eau dans l'atmosphère sous diverses formes, faisant d'elle l'un des solvants majeurs, suggère que le processus de microsolvatation, où les molécules d'eau s'associent aux molécules d'intérêt, est fortement probable. Pour comprendre la formation des SOA et les mécanismes qui y sont associés, il est essentiel d'explorer l'hydratation des précurseurs. La structure moléculaire des composés joue un rôle crucial dans les forces inter- et intra-moléculaires, ce qui nécessite des informations sur la structure moléculaire en phase gazeuse pour prédire les réactions possibles et la formation de complexes et d'agrégats.La spectroscopie à impulsions microondes (SIMO), combinée aux calculs de chimie quantique, est une approche efficace pour étudier les systèmes moléculaires tels que les COV et explorer leurs interactions intra- et inter-moléculaires. Cette approche, qui associe la théorie à l'expérience, permet de caractériser et de modéliser le paysage conformationnel, la structure et la dynamique interne de diverses molécules, y compris celles d'intérêt atmosphérique et leurs complexes.Dans le cadre de cette thèse, nous avons utilisé cette approche pour caractériser les complexes hydratés d'un CAP, le naphthaldéhyde (C11H8O). Nous avons identifié les conformations les plus stables à l'aide de calculs de chimie quantique, mettant en évidence les préférences structurales et les énergies impliquées dans le processus de microsolvatation. La planarité des structures a également été un point important de cette étude en alliant expérience et simulation.La deuxième partie de cette thèse concerne le développement d'un injecteur pulsé à décharge pour l'étude en laboratoire d'espèces à couche ouverte. Une description de l'état actuel du dispositif ainsi que les résultats obtenus jusqu'à présent sont exposés.