Titre :

Acceptorless dehydrogenative coupling of alcohols catalysed by ruthenium PNP complexes: Influence of catalyst structure and of hydrogen mass transfer

Auteur(s) :

Zhang, Lei [Auteur]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS]
Raffa, Guillaume [Auteur]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS]
Nguyen, Duc Hanh [Auteur]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS]
Swesi, Youssef [Auteur]
Laboratoire de Génie des Procédés Catalytiques [LGPC]
Corbel-Demailly, Louis [Auteur]
Institut de recherches sur la catalyse et l'environnement de Lyon [IRCELYON]
Capet, Frederic [Auteur]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS]
Trivelli, Xavier [Auteur]
Unité de Glycobiologie Structurale et Fonctionnelle - UMR 8576 [UGSF]
Unité de Glycobiologie Structurale et Fonctionnelle (UGSF) - UMR 8576
Desset, Simon [Auteur]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS]
Paul, Sébastien [Auteur]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS]
Centrale Lille
Paul, Jean-Francois [Auteur]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide (UCCS) - UMR 8181
Fongarland, Pascal [Auteur]
Institut de recherches sur la catalyse et l'environnement de Lyon [IRCELYON]
Laboratoire de Génie des Procédés Catalytiques [LGPC]
Dumeignil, Franck [Auteur]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide (UCCS) - UMR 8181
Gauvin, Regis [Auteur]
Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 [UCCS]

Titre de la revue :

Journal of Catalysis

Numéro :

340

Pagination :

331-343

Date de publication :

2016

Discipline(s) HAL :

Chimie/Catalyse
Chimie/Chimie théorique et/ou physique

Résumé en anglais : [en]

Base-free catalytic acceptorless dehydrogenative homo-coupling of alcohols to esters under neat conditions was investigated using a combined organometallic synthesis and kinetic modelling approach. The considered bifunctional ...
Lire la suite >Base-free catalytic acceptorless dehydrogenative homo-coupling of alcohols to esters under neat conditions was investigated using a combined organometallic synthesis and kinetic modelling approach. The considered bifunctional ruthenium aliphatic PNP complexes are very active, affording TONs up to 15,000. Notably, gas mass transfer issues were identified, which allowed us to rationalize previous observations. Indeed, the reaction kinetics are limited by the rate of transfer from the liquid phase to the gas phase of the hydrogen co-produced in the reaction. Mechanistically speaking, this relates to the interconverting couple amido monohydride/amino bishydride. Overcoming this by switching into the chemical regime leads to an initial turnover frequency increase from about 2000 up to 6100 h−1. This has a significant impact when considering assessment of novel or reported catalytic systems in this type of reaction, as overlooking of these engineering aspects can be misleading.Lire moins >

Langue :

Anglais

Comité de lecture :

Oui

Audience :

Internationale

Vulgarisation :

Non

Établissement(s) :

ENSCL
Université de Lille
CNRS
Centrale Lille
Univ. Artois

Collections :

• Unité de Catalyse et Chimie du Solide (UCCS) - UMR 8181

Équipe(s) de recherche :

Catalyse et synthèse éco-compatible (CASECO)
Modélisation et spectroscopies (MODSPEC)
Valorisation des alcanes et de la biomasse (VAALBIO)

Date de dépôt :

2019-09-25T14:04:36Z
2020-09-15T08:08:17Z