Etude de phases actives à l'œuvre en ...
Type de document :
Habilitation à diriger des recherches
URL permanente :
Titre :
Etude de phases actives à l'œuvre en utilisant des techniques spectroscopiques in situ et operando
Titre en anglais :
Investigation of active phases at work using in situ and operando spectroscopic techniques
Auteur(s) :
Directeur(s) de thèse :
Paul, Jean-Francois
Date de soutenance :
2022-12-14
Président du jury :
Roussel, Pascal
Organisme de délivrance :
Université de Lille
École doctorale :
Sciences de la Matière, du Rayonnement et de l’Environnement (SMRE)
Mot(s)-clé(s) :
Catalyse hétérogène
Réactions chimiques
Phases actives catalytiques
Spectroscopie moléculaire
Spectroscopie Raman
Spectroscopie de photoélectrons
Polyoxométallates
Pérovskites
Spectroscopie operando
Spectroscopie in situ
Réactions chimiques
Phases actives catalytiques
Spectroscopie moléculaire
Spectroscopie Raman
Spectroscopie de photoélectrons
Polyoxométallates
Pérovskites
Spectroscopie operando
Spectroscopie in situ
Mot(s)-clé(s) en anglais :
Heterogeneous catalysis
Chemical reactions
Catalytic active phases
Molecular spectroscpy
Raman spectroscopy
Photoelectron spectroscopy
Polyoxometalates
Perovskites
Operando spectroscopy
In situ spectroscopy
Chemical reactions
Catalytic active phases
Molecular spectroscpy
Raman spectroscopy
Photoelectron spectroscopy
Polyoxometalates
Perovskites
Operando spectroscopy
In situ spectroscopy
Résumé :
En catalyse hétérogène, les approches in situ et operando consistent à étudier, par des techniques comme la spectroscopie Raman, UV-visible ou FTIR entre autres techniques analytiques, des phases actives dans les conditions ...
Lire la suite >En catalyse hétérogène, les approches in situ et operando consistent à étudier, par des techniques comme la spectroscopie Raman, UV-visible ou FTIR entre autres techniques analytiques, des phases actives dans les conditions de la réaction catalytique. En pratique, il s’agit de soumettre le catalyseur à un environnement chimique, une température et une pression relevant de son utilisation en conditions de réaction et d’étudier les variations de ses propriété structurales en temps réel. Si cette démarche apparaît très élégante par rapport à l’approche classique essai-erreur, elle n’est en réalité que très rarement suffisante pour connaître en détail le système étudié. Ce travail d’HDR présente, au travers de quelques exemples, la mise en œuvre de démarches originales pour l’étude de phases actives catalytiques. En particulier, l’utilisation concertée de techniques vibrationnelles et électroniques permet de mieux comprendre les phases oxorhenate supportées et le dialogue entre chimie théorique et spectroscopies offre des perspectives de description structurale avec un niveau de détail sans précédent. Lorsqu’un catalyseur n’est pas une phase supportée, mais un volume de composition unique, la question se pose de la pertinence spatiale de l’observation. En effet, la catalyse hétérogène est par essence un processus interfacial, et non une transformation en volume comme le serait une transition de phase par exemple. Nous présentons dans ce travail plusieurs stratégies permettant de contourner cette question dans le cas d’oxydes mixtes à base de perovskite LaFeO3 actives en catalyse de dépollution automobile.Lire moins >
Lire la suite >En catalyse hétérogène, les approches in situ et operando consistent à étudier, par des techniques comme la spectroscopie Raman, UV-visible ou FTIR entre autres techniques analytiques, des phases actives dans les conditions de la réaction catalytique. En pratique, il s’agit de soumettre le catalyseur à un environnement chimique, une température et une pression relevant de son utilisation en conditions de réaction et d’étudier les variations de ses propriété structurales en temps réel. Si cette démarche apparaît très élégante par rapport à l’approche classique essai-erreur, elle n’est en réalité que très rarement suffisante pour connaître en détail le système étudié. Ce travail d’HDR présente, au travers de quelques exemples, la mise en œuvre de démarches originales pour l’étude de phases actives catalytiques. En particulier, l’utilisation concertée de techniques vibrationnelles et électroniques permet de mieux comprendre les phases oxorhenate supportées et le dialogue entre chimie théorique et spectroscopies offre des perspectives de description structurale avec un niveau de détail sans précédent. Lorsqu’un catalyseur n’est pas une phase supportée, mais un volume de composition unique, la question se pose de la pertinence spatiale de l’observation. En effet, la catalyse hétérogène est par essence un processus interfacial, et non une transformation en volume comme le serait une transition de phase par exemple. Nous présentons dans ce travail plusieurs stratégies permettant de contourner cette question dans le cas d’oxydes mixtes à base de perovskite LaFeO3 actives en catalyse de dépollution automobile.Lire moins >
Résumé en anglais : [en]
In heterogeneous catalysis, the in situ and operando approaches consist in studying active phases under operating conditions by means of techniques such as Raman, UV-visible or FTIR spectroscopy among other analytical ...
Lire la suite >In heterogeneous catalysis, the in situ and operando approaches consist in studying active phases under operating conditions by means of techniques such as Raman, UV-visible or FTIR spectroscopy among other analytical techniques. In practice, this involves to maintain the catalyst within a chemical environment, at a temperature and a pressure relevant to the reaction conditions and to study the variations of its structural properties in real time. While this approach appears to be very elegant compared to the classic trial-and-error approach, it is however barely sufficient to get an actual knowledge of the investigated system. This HDR work presents, through some examples, the implementation of original approaches for the study of catalytic active centres. In particular, the concerted use of vibrational and electronic techniques allows to better understand the supported oxorhenate phases and the dialogue between theoretical chemistry and spectroscopies offers perspectives of structural description with unprecedented detail. When a catalyst is not a supported phase, but a bulk one with single composition, the question of the spatial relevance of the observation arises. Indeed, heterogeneous catalysis is by essence an interfacial process, and not a bulk transformation as would be the case for, e.g. a phase transition. In this work we present several strategies to circumvent this question in the case of LaFeO3 perovskite-based mixed oxides used as automotive depollution catalyst.Lire moins >
Lire la suite >In heterogeneous catalysis, the in situ and operando approaches consist in studying active phases under operating conditions by means of techniques such as Raman, UV-visible or FTIR spectroscopy among other analytical techniques. In practice, this involves to maintain the catalyst within a chemical environment, at a temperature and a pressure relevant to the reaction conditions and to study the variations of its structural properties in real time. While this approach appears to be very elegant compared to the classic trial-and-error approach, it is however barely sufficient to get an actual knowledge of the investigated system. This HDR work presents, through some examples, the implementation of original approaches for the study of catalytic active centres. In particular, the concerted use of vibrational and electronic techniques allows to better understand the supported oxorhenate phases and the dialogue between theoretical chemistry and spectroscopies offers perspectives of structural description with unprecedented detail. When a catalyst is not a supported phase, but a bulk one with single composition, the question of the spatial relevance of the observation arises. Indeed, heterogeneous catalysis is by essence an interfacial process, and not a bulk transformation as would be the case for, e.g. a phase transition. In this work we present several strategies to circumvent this question in the case of LaFeO3 perovskite-based mixed oxides used as automotive depollution catalyst.Lire moins >
Langue :
Anglais
Collections :
Date de dépôt :
2024-02-06T14:17:45Z
2024-02-07T09:54:12Z
2024-02-07T09:54:12Z
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